相比于目前的商業(yè)化鋰離子電池,全固態(tài)鋰電池具有更好的安全性和更大的能量密度提升空間。在這種電池中,空間電荷層可以產(chǎn)生于各種固—固界面附近。之前研究者普遍認(rèn)為,空間電荷層對(duì)離子遷移的影響只由鋰離子的濃度決定:鋰離子濃度高則有利于離子遷移,鋰離子濃度低則不利于離子遷移。為了透徹理解空間電荷層對(duì)離子傳輸?shù)膶?shí)際影響,需要對(duì)材料進(jìn)行原子尺度的直接觀測(cè)。
研究人員以經(jīng)典固態(tài)電解質(zhì)的晶界作為研究對(duì)象。在此前的認(rèn)知中,該材料之所以具有過(guò)大的晶界電阻,是因?yàn)榭臻g電荷層在晶界附近形成了鋰離子濃度極低的區(qū)域,從而限制了離子遷移效率。而馬騁團(tuán)隊(duì)通過(guò)球差校正電鏡觀測(cè)發(fā)現(xiàn),晶界附近的鋰離子濃度反而高于材料中的平均水平,并精準(zhǔn)確定了這些多余鋰離子在晶格中的位置。結(jié)合理論計(jì)算和電化學(xué)測(cè)試,他們發(fā)現(xiàn)這種晶體結(jié)構(gòu)能實(shí)現(xiàn)相當(dāng)高效的離子傳輸,和文獻(xiàn)中被普遍接受的假想截然相反。這一發(fā)現(xiàn)修正了關(guān)于空間電荷層的認(rèn)知,也為全固態(tài)電池的界面優(yōu)化提供了指導(dǎo)法則。